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Propriétés électriques du ZnO monocristallin

Jeudi 13 décembre 2012 10:15 - Duree : 1 heure
Lieu : Salle "Remy Lemaire" K 223 (1er étage) bât. K de l’institut Néel/CNRS - 25 rue des martyrs - Grenoble

Orateur : Soutenance de Thèse de Stephane BROCHEN

L’oxyde de zinc ZnO, est un semiconducteur II-VI très prometteur pour les applications en optol-éctronique dans le domaine UV, notamment pour la réalisation de dispositifs électroluminescents (LED). Les potentialités majeures du ZnO pour ces applications résident notamment dans sa forte liaison excitonique (60 meV), sa large bande interdite directe (3.4 eV), la disponibilité de substrats massifs de grand diamètre ainsi que la possibilité de réaliser des croissances épitaxiales de très bonne qualité en couches minces ou nano structurées (nanofils). Néanmoins, le développement de ces applications est entravé par la difficulté de doper le matériau de type p. L’impureté permettant d’obtenir une conductivité électrique associée à des porteurs de charges positifs (trous), et donc la réalisation de jonctions pn à base de ZnO, n’a pas encore été réellement identifiée. C’est pourquoi une des étapes préliminaires et nécessaires à l’obtention d’un dopage de type p stable et efficace, est la compréhension du dopage résiduel de type n, ainsi que des phénomènes de compensation et de passivation qui sont mis en jeu au sein du matériau. Ce manuscrit de thèse porte sur la compréhension des mécanismes physiques qui régissent les propriétés électriques du ZnO monocristallin. La maîtrise de la nature des contacts (ohmique ou Schottky) sur différentes surfaces d’échantillons de ZnO nous a permis dans ce but de mettre en œuvre à la fois des mesures de transport (résistivité et effet Hall) et des mesures capacitives (C(V) , Deep Level Transient Spectroscopy (DLTS) et Spectroscopie d’admittance). Nous avons ainsi étudié le rôle des défauts profonds et peu profonds sur la conductivité des échantillons, aux travers de différents échantillons massifs obtenus par synthèse hydrothermale (HT) ou par croissance chimique en phase vapeur (CVT). Nous avons également étudié l’impact de la température de recuits post-croissance, sur les propriétés de transport des échantillons hydrothermaux. Un changement de la résistivité de ces échantillons hydrothermaux a été observé à partir de mesures de transport réalisées sur un grand nombre d’échantillons. Avant recuit, la conductivité des échantillons est associée à un niveau profond « deep » (250 meV) alors qu’après recuit elle est dominée par un niveau peu profond « shallow » (25 meV). Des mesures complémentaires à plus haute température (800K) ont permis de démontrer la coexistence de ces niveaux d’impuretés avant et après recuit. L’influence des niveaux profonds sur la détermination des paramètres extrinsèques tels que la quantité d’impuretés neutres Nn, ionisés Ni ou encore le niveau de compensation NA des échantillons, qui permettent de modéliser les mesures expérimentales de mobilité et de densité de porteurs libres en fonction de la température est également discuté en détails dans la cadre de ce manuscrit. A la lumière des résultats obtenus sur le dopage résiduel de type n des échantillons de ZnO massifs, nous verrons les difficultés rencontrée s pour démontrer la réalité, la fiabilité ou la stabilité d’un dopage de type p par implantation ionique d’azote (N) et par diffusion en ampoule scellée d’arsenic (As). L’impureté azote (N) a été choisie dans le cadre d’une substitution simple de l’oxygène qui devrait permettre de créer des niveaux accepteurs dans la bande interdite du ZnO. Nous avons également étudié l’impureté arsenic, qui selon un modèle théorique se place en site zinc et s’associe à deux lacunes de zinc pour former un complexe qui permet d’obtenir un niveau accepteur proche de la bande de valence. Cependant ces différentes tentatives n’ont pas permis d’atteindre le but escompté, notamment en raison d’un dopage résiduel de type n très important, de l’ordre de 1E17 cm-3 , des échantillons massifs, sur lesquels nous avons effectué nos essais de dopage p. Outres les études réalisées sur les échantillons de ZnO massif et les essais de dopage de type p, nous avons également étudié les propriétés électriques d’échantillons de ZnO monocristallins sous forme de couches minces, dopées intentionnellement ou non. Les corrélations entres les mesures SIMS et C(V) nous ont permis de mettre en évidence une diffusion très importante de l’aluminium dans les couches épitaxiées par Metal-Organic Vapour Phase Epitaxy (MOVPE) sur substrat saphir. Le dopage résiduel de type n est alors fonction de la concentration d’aluminium et donc de l’épaisseur de la couche épitaxiée. De la même manière, les couches épitaxiées sur « homo substrats » ZnO, présentent un dopage résiduel de type n du même ordre de grandeur que celui du substrat mais qui diminue fortement avec l’épaisseur de la couche. Dans le cadre de cette thèse nous avons réussi à clarifier les mécanismes du dopage de type n, intentionnel ou non intentionnel, dans le ZnO monocristallin. Nous avons également identifié les impuretés et les paramètres de croissance importants permettan t d’obtenir un dopage résiduel de type n le plus faible possible dans les couches épitaxiées. Cette maîtrise du dopage résiduel de type n est une étape préliminaire indispensable aux études de dopage de type p car elle permet de minimiser la compensation des accepteurs introduits intentionnellement. Cette approche du dopage sur des couches minces de ZnO dont le dopage résiduel de type n est très faible apparaît comme une voie très prometteuse pour surmonter les problèmes d’obtention du dopage de type p.

Contact : lilian.de-coster@grenoble.cnrs.fr

Discipline évènement : (Physique)
Entité organisatrice : (Institut Néel / QUEST)
Nature évènement : (Soutenance de thèse)
Site de l'évènement : Polygone scientifique

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