Les diodes électroluminescentes (LED) à semi-conducteurs à base de matériau AlxGa1-xN font actuellement l’objet d’une attention particulière en raison de leur potentiel pour remplacer les lampes à mercure, utilisées pour des applications de stérilisation et de désinfection de l’eau. Cependant, la réalisation de dispositifs émetteurs efficaces en géométrie planaire est limitée par une densité élevée de défauts étendus et par une difficile incorporation des dopants, notamment de type p, ce qui affecte les propriétés optiques et électriques. Pour surmonter ces difficultés, je me suis concentrée sur l’étude des hétérostructures à base de nanofils, en raison de leur capacité à relaxer élastiquement la contrainte pendant la croissance, associée à une limite de solubilité des dopants plus élevée et à une extraction de lumière facilitée par leur morphologie particulière. En premier lieu, des expériences corrélées de tomographie par sonde atomique (APT), d’analyse dispersive en énergie des rayons X (EDX) ou de spectroscopie Raman effectuées sur des jonctions p-n de GaN développées par épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma (PA-MBE) ont montré que les dopants de type n et p, à savoir Si et Mg, respectivement, présentent une distribution radiale non homogène, avec des limites d’incorporation atteignant 1021 atomes/cm3 en périphérie, plus élevées que dans les couches 2D. L’étude de l’incorporation de Mg par l’APT a permis de comprendre le mécanisme d’incorporation, qui a lieu préférentiellement sur la paroi latérale des nanofils correspondant au plan m et est assistée par l’hydrogène en raison de la grande stabilité du complexe Mg-H dans les conditions de la croissance. La deuxième partie du travail est consacrée à l’étude plus complexe de l’incorporation et de l’activation des dopants Mg dans l’alliage AlN, réalisées dans cette thèse par co-dopage In-Mg. L’incorporation efficace de ce dopant dans des nanofils d’AlN, assistée par une faible concentration d’In, a été évaluée par une série de techniques (EDX, Raman). Les calculs théoriques ab initio ont montré que l’incorporation efficace de Mg dans des sites substitutionnels d’Al est due à un processus impliquant les lacunes d’azote formant un complexe In-VN. La formation d’une jonction p-n dans les nanofils AlN a été évaluée de manière concomitante par des expériences de courant induit par faisceau d’électrons (EBIC), mettant en évidence le champ électrique associé à la jonction. Une étude approfondie de l’activation électrique des impuretés acceptrices a également été réalisée par irradiation par faisceau d’électrons des échantillons et caractérisée par des expériences EBIC.

Abstract :

Solid-state deep UV Light emitting diodes (LEDs) based on AlxGa1-xN material are nowadays gaining particular attention due to their potential for replacing mercury lamps, currently used for sterilization and water disinfection applications. However, the realization of planar efficient emittin g devices is limited by a high density of extended defects and difficult efficient dopant incorporation affecting both optical and electrical properties. As a strategy to alleviate this difficulty, I have focused on the study of nanowire based heterostructure devices, due to their advantage of elastically relaxing the strain during growth, coupled with a higher dopant solubility limit and an eased light extraction coming from their particular morphology. First, correlated experiments of Atom Probe Tomography (APT), Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (EDX) or Raman spectroscopy performed on GaN pn junctions grown by plasma assisted molecular beam epitaxy (PA-MBE) have shown that both n-type and p-type dopants, namely Si and Mg, respectively, exhibit an inhomogeneous radial distribution, with dopant incorporation upper limits attaining 1021 atoms/cm3 at the periphery, higher than in 2D layers. The study of Mg incorporation by APT concluded on the understanding of the incorporation mechanism, preferential on the m-plane side-wall and assisted by H due to the high stability of the Mg-H complex in N rich conditions. The second part of the work is dedicated to the study of the more challenging Mg dopant incorporation and activation in AlN alloy, successfully attained in this PhD by In-Mg co-doping. The efficient incorporation of this dopant in AlN nanowires assisted by small concentration of In has been assessed by a series of techniques (EDX, Raman). Ab-initio theoretical calculations have shown that the efficient incorporation of Mg in an Al-substitutional site is due to a process involving the nitrogen vacancies forming an In-VN complex. The formation of AlN NW p-n junction has been concomitantly assessed by electron beam induced current (EBIC) experiments putting in evidence the electrical field associated with the junction. An extensive study of the electrical activation of acceptor impurities has been further achieved by electron beam irradiation of the samples and characterized in EBIC experiments.

Contact : odile.rossignol@cea.fr