Nouveaux catalyseurs pour application dans le domaine de l’énergie : hybrides g-CN/ions métalliques

Orateur : Soutenance de Thèse de Johan LOISON (IRIG/SyMMES)

Le nitrure de carbone graphitique (g-CN) est un semi-conducteur organique ayant dernièrement attiré l’attention par sa capacité à catalyser la photodissociation de l’eau. Il a été montré récemment que le g-CN pouvait être dopé via l’ajout de cations métallique pendant sa synthèse, améliorant ainsi ses propriétés catalytiques. Cependant, la structure du polymère reste encore peu connue. En effet, sa faible solubilité empêche l’utilisation des techniques de caractérisation classiques et le terme gCN recouvre en réalité une large gamme de composés différents, selon les conditions de synthèse utilisées (choix du précurseur, température…). Ainsi, la position du cation métallique, son degré d’oxydation ainsi que les interactions métal/polymère sont inconnues. La détermination de ces interactions et de la capacité des unités élémentaires du polymère (les heptazines) à former des complexes, pourraient permettre d’optimiser plus efficacement ce polymère. C’est l’objectif des travaux présentés dans ce manuscrit. Des ligands à bases d’heptazines ont été synthétisés et étudiés. L’étude de leurs propriétés à complexer des métaux de transition a été réalisé et des analyses spectroscopiques et électrochimiques couplées à des calculs DFT ont permis de mieux définir les interactions métal/heptazine. De manière générale, il a été montré que les heptazines peuvent être comparées à des bases molles et qu’elles se comportent comme des ligands π-accepteurs. En parallèle, il a été montré que les unités heptazines ont la capacité de fonctionnaliser des matériaux à hautes surfaces spécifiques tel que le graphène.

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